En su primera participación en la Copa Libertadores, el equipo de Zubeldía eliminó en la fase inicial a Millonarios y Deportivo Cali, ambos de Colombia; en la segunda ronda, a Independiente y Universitario, de Perú; y en semifinales, al campeón Racing Club, al que derrotó luego de un partido de desempate jugado en el Estadio Monumental de River Plate. El torneo continental lo conquistó tras disputar tres encuentros de la final con Palmeiras de Brasil: el primer partido se jugó el 2 de mayo en la ciudad de La Plata y lo ganó Estudiantes por 2-1; el segundo, el 7 de mayo en São Paulo, Brasil, terminó con el triunfo de Palmeiras, 3-1; y el tercero y decisivo se jugó el 16 de mayo en el Estadio Centenario de Montevideo, partido en el que el «Pincha» se impuso por 2-0, con tantos de Felipe Ribaudo y Juan Ramón Verón, conquistando su primer trofeo internacional.
Estudiantes, la tarde que derrotó a Racing Club y se consagró campeón del Torneo Metropolitano 1967.
Ese triunfo le permitió disputar la Copa Intercontinental con el campeón europeo, a la sazón, el equipo inglés Manchester United. El primer partido de la final, que terminó 1-0 a favor de Estudiantes con gol de Marcos Conigliaro, se jugó el 25 de septiembre en el estadio de Boca Juniors; y el partido decisivo, en Old Trafford de Mánchester. Allí, con un empate a un tanto, con goles de Juan Ramón Verón; y Morgan para el club inglés, Estudiantes logró el máximo trofeo mundial de clubes de fútbol..
A su vez, Estudiantes seguía destacándose en los campeonatos nacionales. Tras la obtención del Metropolitano de 1967 y el subcampeonato en el Nacional de ese mismo año, logró disputar una nueva final, la del Metropolitano de 1968, a la cual accedió tras derrotar en semifinales a Vélez Sarsfield.
Parte del plantel festejando la obtención de la Copa Interamericana de 1969.
En 1969 disputó y ganó la Copa Interamericana contra el Deportivo Toluca, debiendo jugar tres partidos, los dos primeros en el Estadio Azteca de la Ciudad de México y en su cancha de La Plata, que otorgaron sendos triunfos para los visitantes, ambos por 2-1. Ello obligó a disputar un partido de desempate, jugado en el Estadio Centenario de Montevideo, el 21 de febrero, que concluyó con una victoria para el «Pincha» por 3-0 con goles de Marcos Conigliaro, en dos oportunidades, y Eduardo Flores.
También en 1969 logró nuevamente la Copa Libertadores de América, tras disputar cuatro partidos por ingresar directamente en semifinales como campeón vigente, jugando la final contra Nacional de Montevideo: el 15 de mayo se desarrolló el partido en Uruguay, que concluyó con un triunfo de Estudiantes por 1-0, con gol de Eduardo Flores; la vuelta, disputada en el Estadio Jorge Luis Hirschi de La Plata, se jugó el 21 de mayo y finalizó con otro triunfo para Estudiantes, esta vez por 2-0, nuevamente con goles de Conigliaro y Flores.
Ese año, sin embargo, Estudiantes perdió la Copa Intercontinental ante el A. C. Milan de Italia, campeón de UEFA, tras caer por 3-0 en el partido de ida jugado el 8 de septiembre y obtener un triunfo insuficiente (2-1) en el segundo partido disputado el 22 de octubre en la Bombonera de Boca Juniors.
